В каком именно году были освящены первые четыре храма, неизвестно, но можно утверждать, что они были построены и освящены при Митрополите Лаврентии, т.е. до 1670 года, практически одновременно с принесением сюда из Казани чудотворного образа Грузинской Божией Матери, прославившегося многочисленными чудотворениями и ставшего вскоре одной из главных святынь Казанской епархии.

Новоустроенная Раифская пустынь не была обеспечена ни угодьями, ни землёй. Монахи, своими руками с трудом обустраивавшие монастырь, находились в весьма скудном положении. Игумен Раифской пустыни Савватий в 1670 году писал в своём челобитье царю Алексию Михайловичу: "Зачата пустынь строиться, а братьи собрано человек с двадцать, а к той пустыни вотчины и пустых земель нету; строить нечем, скитаются Христовым Именем". По этой просьбе царем Алексеем Михайловичем Раифской пустыни была передана пустошь Свиные Горы над рекой Камой. В 1674 году пустыни также отошли лес, пашни и луга, находившиеся близ неё вместе с близлежащими деревнями с крестьянами по челобитью настоятеля пустыни игумена Алексия.

Постепенно Раифская пустынь обустраивалась материально, устраивать порядок внутренней монастырской жизни. Но прошло несколько десятилетий (с 1662 по 1689 гг.) и монастырь испытал страшное бедствие. В 1689 году пожар, неизвестно отчего возникший, истребил все строения Раифской пустыни, "церкви Божьи со всею утварью и колоколами", как сказано в челобитье игумена Германа с братьею. Обитель пришла в крайнее запустение, лишь немного священных предметов и вещей удалось вынести из храмов и келий. Кроме построек также сгорело более 100 десятин заготовленного для строительства леса, что существенно затрудняло восстановление пустыни. К великому счастью была спасена и Чудотворная Грузинская икона Божией Матери. Лишившись пристанища, старые и немощные иноки ушли в другие монастыри, большинство же осталось жить на пепелище, построив себе утлые хижины, испытывая подчас холод и голод, но предпочитая прежнее свое местопребывание всякому другому. Правящий епархиальный Архиерей Высокопреосвященный Митрополит Казанский Адриан, увидев такую сильную преданность своему монастырю и вере Раифской братии, "озаботился устроением обители в лучшем виде" и решил восстановить ее и сделать это уже в камне. Чтобы решить поставленную задачу, он вызвал из монастыря иеромонаха Германа, "родом казанца, устроителя Раифской пустыни", как написано на его надгробии в Новоиерусалимском монастыре, и дал ему указание при сооружении обители Раифской иметь образцами Тихвинский и московский Новоиерусалимский монастыри, в которых Герман жил прежде.

Но владыка Адриан не дождался окончательного устроения новой обители. В 1690 году он был возведён на Патриарший престол и был последним Патриархом Московским и Всея Руси вплоть до упразднения Петром Первым патриаршего престола. На его место заступил Митрополит Маркелл, выходец из южных славян, человек, наделенный высокой душой, глубоким просвещением и твердым характером. И уже при Высокопреосвященном Маркелле началась застройка обители теперь уже в камне, заботами и трудами настоятеля иеромонаха Германа с братией. Так пишет строитель Герман в своей челобитной, поданной царю Иоанну и Петру Алексеевичу в 1692 году: "впредь прочнаго ради состояния, по благословению преосвященного Маркелла, митрополита Казанскаго и Свияжскаго, начали они ныне строить в Раифской пустыне каменную церковь во имя Пресвятыя Богородицы Грузинския и св. Отецъ, въ Раифе пострадавших, и в утверждение ископали ровъ, и сваи и бутъ положили. Довершить же за многим оскудением тое церкве имъ невозможно". После этой челобитной Раифской пустыни пожертвованы были значительные леса и угодья для продолжения строительных работ.

С 1690 по 1717 гг. трудами третьего настоятеля обители игумена Германа при поддержке высокопреосвященного Маркелла (собственной своей казной и пожертвованиями от доброхотных даятелей) кроме настоятельских и братских покоев, других служб, внутри монастырской ограды (а она больше походила на крепостное сооружение, так как имела бойницы и пушки) построил несколько очень красивых церквей. Это были каменные церкви во имя Чудотворной Грузинской иконы Пресвятой Богородицы, храмы преподобных Отец в Синае и Раифе избиенных; Святителя Николая Мир Ликийских Чудотворца, а также ограда и три двухэтажных флигеля: для настоятеля, для братских келий и для трапезной. Строительные работы производились под руководством иеромонаха из Новоиерусалимского монастыря мастера-строителя Гермогена. Преемник Владыки Маркелла по кафедре Митрополит Казанский Тихон Третий (Тимофей Васильевич Воинов) для Раифской пустыни оказался истинным благодетелем. Он особенно любил эту пустынь, так что в ней заповедовал и похоронить себя, хотя это завещание не было исполнено и он, как и Маркелл, был похоронен в Благовещенском соборе Казанского Кремля. Он закончил постройку каменных церквей, снабдил их богатой ризницей, вообще привёл всю пустынь в особо блестящее положение. Для своих частых приездов он построил отдельный домик. На монастырском озере долго сохранялся деревянный сруб, на котором некогда Высокопреосвященным была основана беседка, куда он часто хаживал, освежиться в жару и насладиться прекрасными видами, открывающимися отсюда во все стороны.

Вероятно, при митрополите же Тихоне явилось в обители то множество церквей, которым отличалась она в прежние времена от других казанских монастырей. По ведомости о монастырях Казанской Епархии, представленной в Синод в 1739 году, в обители Раифской указано 15 храмов, считая в том числе и приделы. "Настоящая каменная холодная церковь во имя Пресвятыя и Живоначальныя Троицы; при ней в трапезе придел во имя Пресвятыя Богородицы Грузинския; церковь каменная теплая во имя святых преподобных Отец в Синае и Раифе избиенных; при ней в трапезе придел во имя Евфимия, архиепископа Новгородского чудотворца; над теми же церквами вверху церковь святых мучеников пяточисленных: Евстратия, Авксентия, Евгения, Мардария и Ореста, да вокруг монастыря на каменной ограде церкви; на Св. вратах (восточных) во имя св. Николая чудотворца; во имя Неопалимыя купины; во имя Тихона Амафунтского; во имя Св. апостола Иакова, брата Господня; во имя Страшного Суда; во имя святителей Гурия, Варсанофия и Германа, Казанских чудотворцев; во имя зачатия Иоанна Предтечи; при ней же во имя Ярославских чудотворцев; над ними вверху во имя Алексия, человека Божия; во имя св. мученицы Екатерины". Почти все эти церкви получили вклады от Митрополита Тихона, в виде дорогой церковной утвари и дрених икон. В этом ему помогали граждане Казанские, особенно сын вице-губернатора Никиты Алферовича Кудрявцева Мефодий Никитич, убитый сообщниками Е. Пугачёва на церковной паперти Казанского Богородицкого девичьего монастыря.

Архимандрит Платон Любарский в своём Сборнике древностей Казанской Епархии говорит, что "при Тихоне Митрополите, его стараниями и отчасти иждивением построена вся каменная Раифская пустынь". Поэтому справедливо этот святитель считается ктитором Раифской пустыни. После Митрополитов Лаврентия, Адриана, Маркелла и Тихона долго не было для Раифской пустыни таких архипастырей-благодетелей, какими были они. Только уже лет через сто очень усердно заботился об украшении и благоустройстве Раифской пустыни Филарет (Амфитеатров), архиепископ Казанский и Свияжский.

По его настоянию игумен, впоследствии Архимандрит Раифской Пустыни, Амвросий (Боголюбов) начал постройку нового каменного тёплого собора во имя Грузинской иконы Божией Матери по проекту архитектора М. П. Коринфского вместо пришедшего в ветхость храма построенного в 17 веке при митрополите Маркелле, строительство которого было завершено в 1842 году. В стенах этого собора Владыка Филарет устраивал для себя келии, где хотел упокоиться от трудов своих, но был переведён Митрополитом в Киев, и собор уже достраивался без него. Небезынтересен тот факт, что этот собор имел в подвале свою котельную и в холодное зимнее время отапливался при помощи воздушных отдушин внутри стен.

В 1794 году благочестивая казанская мещанка Надежда Ивановна Киселёва пожертвовала свои денежные сбережения на строительство церкви, которая была освящена в честь мучениц Веры, Надежды, Любови и матери их Софии, на месте разрушенной молнией церкви Страшного Суда Божия.

Последними строениями Раифской пустыни являются колокольня с надвратной церковью во имя Архистратига Божия Архангела Михаила, построенная на месте пришедших в ветхость башни с холодной надвратной церковью во имя Святителя Николая. Строительство колокольни было начато в 1889 году на средства и по подряду известного казанского благодетеля и мецената купца Михаила Тимофеевича Атлашкина, прах которого покоится на монастырском кладбище (умер в 1901).

По преданию, настоятель монастыря, игумен Вениамин давно планировал перестройку башни, однако он не был полностью уверен в необходимости этого строительства, а также не имел достаточно средств на него. Не имея никого, к кому было бы обратиться за советом, решил спросить у первого встретившегося младенца: строить ему колокольню или нет? Пройдя около версты, встретил женщину с маленькой девочкой. Когда они приблизились к нему, он, благословив их, спрашивает девочку:

- Как тебя зовут? - Та отвечает:

- "Мася"

- Сколько тебе лет? - Она ответила, что ей чуть ли не 30 миллионов лет, а мать сказала, что ей около четырёх лет.

- Ну, хорошо, так скажи мне: строить мне колокольню или нет?

- Штрой (т.е. строй).

- Спаси тебя Господи, деточка, - сказал отец игумен и возвратился в обитель. В этот же день приказал он нанимать рабочих, приготовлять леса и вообще сделал надлежащие распоряжения. На следующий день к из Казани нему приехал М. Т. Атлашкин и говорит:

- Вот, Батюшка, явилась у меня мысль пожертвовать вам в обитель заготовленный у меня кирпич - один миллион штук, только смущаюсь я тем, что вам некуда будет употребить.

На что отец гумен ответил:

- Спаси Вас Господи, ведь я начал строить колокольню, и кирпич очень нужен.

- Ну вот и слава Богу, - ответил Михаил Тимофеевич, так я вам сегодня же начну перевозить кирпич...

И 14 сентября 1891 года в день празднования Воздвижения Креста на новую колокольню поднимали крест. В 1903 году престол надвратной церкви был освящён в честь Архистратига Божия Михаила, в память р.Б. Михаила Атлашкина, который был известным благодетелем не только Раифской обители, но многих других монастырей и приходских храмов.

Самая "молодая" постройка Раифского монастыря - собор в честь Святой Живоначальной Троицы, заложенный в 1903 году по проекту архитектора Ф.Н. Малиновского на месте старого храма, построенного в конце 17 века, и освященный 6 июня 1910 года архиепископом Казанским и Свияжским Никанором. Храм сей славился замечательнейшей акустикой - пение четырёх иноков на хорах слышалось окрест на 2 версты. К сожалению, в начале 20 века в обители не было достаточно средств и троицкий собор так и не был расписан, вот уже около 100 лет его своды ожидают своих живописцев.

При учреждении Раифской пустыни братии было в ней 20 человек, в первой половине 18 века - 30 человек, в 1764 году - 25 человек, в 1833 году -35 человек, в 1880 году - 42 человека, в 2001 году - 60 человек.